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周小元教授和甘立勇教授团队(联合中山大学、南方科技大学、香港理工大学等)在国际知名期刊Advanced Energy Materials 发表题为 “How Electrolytes Control the Activity and Stability of Fe-N-C for Oxygen Reduction Reaction in Acidic Media” 的研究论文。该工作通过理论解析并设计实验验证,揭示了酸性氧还原反应工况下,电解质阴离子决定Fe-N-C单原子催化剂活性中心结构,从而调控催化活性与稳定性。

燃料电池阴极的酸性ORR对催化剂提出了“高活性+长寿命”的双重苛刻要求。尽管Fe–N–C被公认为最有希望替代铂的酸性ORR非贵金属体系之一,但其在强酸条件下仍面临动力学迟缓与失活(如去金属化)等关键瓶颈,而根源之一在于:真实工况下活性位点到底以何种轴向配体存在长期缺乏清晰答案。
为解决这一难题,研究团队以两类典型酸性电解质H2SO4与HClO4为模型,发现二者在Fe位点上形成了截然不同的轴向配位:在H2SO4中,SO42−可强配位Fe中心,形成SO4-Fe*;而在HClO4中,阴离子几乎不配位,水合占据轴向位点,形成H2O-Fe*。这一“阴离子配位主导”的差异,进一步重塑了中间体吸附与反应路径,并最终体现为活性与耐久性的同步分化。

图1:Fe-N-C SACs在H2SO4和HClO4电解质中的ORR示意图。
论文链接:Adv. Energy Mater. (2026).DOI:10.1002/aenm.202505944该工作得到国家自然科学基金、中央高校基金等项目的大力支持。